La población matlatzinca se llamaba Tollocan, que quiere decir “Lugar de reverencia”, y era un importante centro ceremonial. Los indígenas que habitaban el valle poseían una avanzada técnica para el trabajo agrícola, por lo que ahí se encontraban los graneros de los últimos emperadores mexicas. Después de la conquista, Toluca formó parte del marquesado del Valle de Oaxaca concedido a Hernán Cortés por el rey de España en 1529.
La industria cerealera, cervecera y textil, el banco estatal, la explotación forestal y las numerosas escuelas de artes y oficios, además de su universidad, la convirtieron en una urbe pujante con un futuro promisorio.
Hoy en día es uno de los lugares más populares de México, pues en muy pocos sitios del mundo puedes adentrarte al cráter de un volcán (a parte de que no sólo se trata de un solo cráter, pero dos) y apreciar escenarios magníficos. El volcán está extinto desde hace ya varios siglos; tiene una altitud de 4,690 metros sobre el nivel del mar y es la 4º formación más alta del país. Se puede acceder por un camino en coche y luego hacer una corta caminata a los cráteres.